电催化水分解是水分解制氢的潜在技术,然而在电催化过程中需要消耗较多的电能,不利于工业化应用。为了解决这一问题,目前主要通过制备优异的催化剂,或者通过光热辅助来降低电能的使用。Ce作为一种稀土元素,具有含量丰富、优异的光热性能等优点。鉴于此,田林副教授、李昭博士、李靖教授以及刘园园博士以ZIF-67为模板,通过简单的离子交换以及硫化成功制备了CeO2/CoS2异质结。
通过多种表征手段,证明了合成的CeO2/CoS2具有中空异质结构,从mapping可以看出,异质结具有明显的边界、界面清晰,利于界面协同作用。同时高分辨也证明了CeO2和CoS2两种物质的存在。
鉴于Ce优异的光热效应,对制备的材料进行了光辅助电催化性能的研究。结果显示:在光照条件下,达到10 mAcm-2的电流密度所需的过电位大大减小。同时tafel斜率也明显减少,说明光辅助有利于反应动力学。CP测试表明该催化剂具有十分优异的光电催化稳定性。
为了研究改材料优异光电催化性能的来源,作者对光电催化的机理进行了研究。通过i-t测试,研究了光电和光热效应对该反应的贡献,发现光热效应占主要作用。通过 Kubelka–Munk plots和 Mott–Schottky plots研究了电子转移的路径。发现光生电子从CeO2转移到CoS2,能显著降低光生载流子的重组,有利于CoS2发生电催化析氧反应。
该研究发表在Journal of Colloid and Interface Science上,成果为Ce在光电以及光热催化中的应用提供了借鉴。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.07.125